Em 1981, Brightman foi a uma audição para um papel no novo musical Cats, tendo recebido o papel de Jemina. Nos bastidores, conheceu o seu futuro marido, o compositor Andrew Lloyd Webber. Os dois casaram em 1984 e Brightman lançou-se numa carreira constituída pelos musicais do compositor, incluindo Song and Dance e Requiem (este último escrito expressamente para a sua voz). Com Requiem, Sarah recebeu a sua primeira nomeação para um Grammy.
Brightman alcançou o sucesso pleno no desempenho do papel de Christine Daaé na adaptação de Lloyd Webber do The Phantom of the Opera. [Este é provavelmente o musical mais bem sucedido de Webber, tendo constituído a principal plataforma de lançamento para o sucesso de Sarah Brightman.] O papel de Christine, assim como o Requiem antes dele, foi escrito especialmente para a Sarah. Lloyd Webber recusou-se a estrear o The Phantom of the Opera na Broadway a não ser que fosse Brightman a desempenhar o papel de Christine. [Este esforço terá sido determinante para a carreira de Sarah.] Inicialmente, o American Actor's Equity Association não aceitou a decisão de Webber, devido à sua política de que nenhum artista não americano poderia ser uma estrela internacional. Lloyd Webber teve de concordar com a entrada de um americano para o papel principal do seguinte musical West End, de modo a que o Equity permitisse a participação de Brightman (uma promessa que Webber haveria de manter relativamente ao casting de Aspects of Love).Depois de deixar o Phantom, Brightman participou em diversos projectos, tendo, inclusive, participado numa tour da música de Lloyd Webber por Inglaterra, Canada, Estados Unidos e União Soviética. [Este tipo de tour haveria de ser determinante para a carreira de Brightman; aliás foi a primeira grande cantora a ser identificada com músicas globalmente conhecidas como Pie Jesu, Memory ou Don't Cry for me Argentina. Em especial, Pie Jesu e as músicas do The Phantom of the Opera continuam a constituir parte do que ainda canta nos concertos. Será que alguma vez Sarah deixará de cantar o The music of the Night nos seus shows?...] Ela realizou igualmente gravações de estúdio, incluindo o single "Anything but Lonely" do Aspects of Love e dois álbuns a solo: o The Trees They Grow So High, uma compilação de músicas tradicionais acompanhadas ao piano, e o álbum de 1989 The Songs That Got Away, uma compilação de músicas de música teatral cortadas de shows de compositores como Irving Berlin ou Stephen Sondheim.
Em 1990, Brightman e Lloyd Webber separaram-se. [Actualmente, é plena a sua amizade.] Depois do divórcio oficial, foi dado a Brightman um papel no Aspects of Love, o qual viria a ser o seu último papel teatral.
[A época de Sarah Brightman relativa aos musicais da Broadway viria a ser determinante para a carreira da cantora. Aliás, todos esses anos de polivalência artística (ela era simultaneamente cantora, actriz e bailarina) viriam a influenciar claramente os tempos da carreira a solo. Nas performances de Sarah é bem visível a sua excelsa capacidade dramática, assim como a magia dos seus gestos e a forma como se relaciona com o corpo. As músicas de Andrew Lloyd Webber ainda são das mais importantes que Sarah canta ou cantou. Os seus concertos raramente dispensam a presença de músicas do The Phantom of The Opera. E isto inclui os seus concertos puramente clássicos. Nesta época era já bem visível a capacidade de Sarah enquanto divina soprano. Claro que há que ter em conta que Lloyd Webber é tão admirado quanto odiado nos meios mais "clássicos". E este tipo de atitude perante Webber viria também a perseguir Sarah ao longo de toda a sua carreira a solo. É importante dizer também que a época dos musicais deu uma grande experiência a Sarah, ajudando-a a ser uma das mais completas artistas da actualidade.]
